我所2018 级博士生蔡熙阳在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society (IF: 15.4)上发表题为“Lithium-Mediated Ammonia Electrosynthesis with Ether-Based Electrolytes” 的研究文章。

要点1. 作者从导电性、寄生反应、产物分布和法拉第效率方面评估了几种LiNR候选溶剂的性质。研究发现，线性醚基电解质基本上比环状醚基电解质显示出更高的电导率，归因于根据MD模拟导电离子的更完全的溶剂化。            

要点2. MD模拟和扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)表明，溶剂分子诱导形成具有不同形态和组成的SEI。与环醚基电解质相比，线性醚基电解质中的SEI具有更高比例的无机物和更重的有机物，使其具有更好的抗乙醇腐蚀能力，从而在沉积物中捕获更多的氨。            

要点3. 在基于THF的电解质(0.11 M乙醇)中获得了58.5±6.1%的法拉第效率，而在基于DME的电解质(0.1 M乙醇)中实现了30.0±4.2%的法拉第效率，与THF相比，过电位明显更低，验证了其在LiNR研究中的潜力。            

在这项工作的基础上，未来的研究可以通过使用两种甚至三种不同的溶剂来继续优化液体电解质。电解质工程的另一个技术路线图是聚合物电解质膜的利用。这项研究将有助于进一步改进电解质，使其具有更高的法拉第效率、更好的导电性和良好控制的寄生反应。

【文章链接】

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08965